Como capitán, Kittinger fue asignado a los Laboratorios de Investigación Médica Aeroespacial en la base aérea de Wright-Patterson en Dayton (Ohio). Para el Proyecto Excelsior, como parte de la investigación de saltos a grandes altitudes, realizó una serie de tres saltos en paracaídas, llevando un traje presurizado, desde un globo de helio con una góndola abierta.
El primer salto se realizó en noviembre de 1959 desde 23.287 m (76.400 pies). El salto casi acaba en tragedia debido a fallos en el equipo, lo que le causó la pérdida de la consciencia, pero el paracaídas automático le salvó. Tres semanas más tarde saltó de nuevo desde 22.769 m (74.700 pies).
El 16 de agosto de 1960, Kittinger realizó su último salto desde el Excelsior III a 31.300 m (102.800 pies). Durante una caída libre de 4 minutos y 36 segundos alcanzó una velocidad máxima de 988 km/h antes de abrir su paracaídas a 5.500 m de altitud. La presurización de su guante derecho falló durante el ascenso, lo que le provocó una hinchazón. Kittinger consiguió los récords de mayor ascenso en globo, salto en paracaídas de mayor altitud, caída libre más larga y mayor velocidad de un hombre en la atmósfera.1
Por los saltos, Kittinger recibió una condecoración de Hoja de Roble a su Cruz de Vuelo Distinguido y el premio Harmon Trophy por parte del presidente Eisenhower.
